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北辻 章浩; 青柳 寿夫; 木村 貴海; 吉田 善行; 工藤 博司*; 木原 壮林*
Journal of Nuclear Science and Technology, 39(Suppl.3), p.259 - 262, 2002/11
定電位電解により水相中のイオンを有機相に定量的に移動させることに成功し、これを液々界面イオン移動定電位電解法(CPE)と名付けた。また、電解後の両相のイオン濃度を放射化学的に定量することにより、印加した界面電位差と電解による目的イオンの移動量との関係曲線を、高感度かつ選択的に記録できることがわかった。同法をUO, Am等アクチノイドイオンの移動反応研究に適用し、これらイオンのイオン移動ギブスエネルギーを決定した。また、ビスジフェニルフォスフォリルメタンをイオン移動促進剤とする促進イオン移動反応系に適用し、UOがUO(BDPPM)として水相から有機相へイオン移動すること等を明らかにした。得られたイオン移動電位は、イオン固有のものであり、この差を利用すると、定電位電解により、Cs/UO, Cs/Am, UO/Amを選択的に分離できることがわかった。
北辻 章浩; 吉田 善行; 工藤 博司*; 木原 壮林*
Journal of Electroanalytical Chemistry, 520(1-2), p.133 - 144, 2002/02
定電位電解法により水相中のイオンを有機相に迅速,かつ定量的に移動させることに成功した。電解平衡後の、二液相界面へ印加した電位差と、イオン移動量との関係は、ネルンスト式で表される。なお、イオン移動量は、両溶液相中のイオン濃度の放射能測定により求めた。これにより、イオン移動量を選択的,かつ高感度に測定でき、従来の電解電位-イオン移動電流関係曲線の測定では観測できなかった難移動性あるいは極微量のイオンの移動反応にも適用可能とした。同法をアクチノイドイオンの水相/ニトロベンゼン相界面移動反応に適用し、UO及びAmのイオン移動ギブスエネルギーを決定した。また、促進イオン移動反応系にも適用し、同反応に関与する化学種や錯形成反応,イオン対生成反応などを調べた。測定したイオン移動電位に基づくと、定電位電解により、Cs/UO,Cs/Am,UO/Amを選択的に分離できることを明らかにした。
北辻 章浩; 青柳 寿夫; 吉田 善行; 木原 壮林*
Analytica Chimica Acta, 387, p.181 - 187, 1999/00
被引用回数:11 パーセンタイル:39.72(Chemistry, Analytical)ビスジフェニルフォスフォリルメタンをイオノフォアとする液膜型プルトニウム3価イオン選択性電極を開発した。同電極を開発するにあたり、3種類の多座配位フォスフィンオキサイドによるプルトニウム3価イオンの水相/ニトロベンゼン相界面での促進イオン移動反応の基礎データを、液々界面イオン移動ポーラログラフィーを用いて取得した。開発したプルトニウム3価イオン選択性電極は、最大で110~110Mの濃度領域で試料溶液中のプルトニウム3価イオン濃度に対してネルンスト応答を示した。試料溶液中に共存するU(VI),U(IV),Np(V),Pu(IV)イオンの妨害についても検討を行った。上記の結果をもとに、定電位電解還元法とISE測定を組合せた、ウラン+プルトニウム混合溶液中の全プルトニウムの定量方法を提案した。
吉田 善行; 青柳 寿夫; 目黒 義弘; 北辻 章浩; 木原 壮林*
Journal of Alloys and Compounds, 213-214, p.324 - 327, 1994/00
被引用回数:8 パーセンタイル:57.7(Chemistry, Physical)イオンの異種溶液間移動エネルギー(Gtr)の測定はイオンの電荷、径、構造や、溶媒和、錯形成等の溶液化学的挙動の解明にとって、さらにはイオンの界面移動反応を利用する分離、分析法の基礎として重要である。本研究では、液々界面電荷移動ボルタンメトリーにより、多座配位フォスフィンオキサイド共存下でのアクチノイドイオンの水相から有機相への移動反応を調べた。bis(diphenylphosphinyl)methan,BDPPM,を用いて、MO,M,M(M=U,Np,Pu)の促進移動に対応する陽極波を観測した。陽極波の波形解析、移動電位のBDPPM濃度依存性などから移動反応に関与する錯イオン種(例えば[MO(BDPPM)])の同定に成功した。また同イオン移動反応に基づく、電解分離法やイオンセンサーの開発についても検討した。
吉田 善行; 青柳 寿夫; 武藤 博; 武石 秀世; 佐々木 祐二; 宇野 清一郎; 立川 圓造
Journal of Alloys and Compounds, 213-214, p.453 - 455, 1994/00
被引用回数:8 パーセンタイル:57.7(Chemistry, Physical)電気化学的工程から成る使用済燃料再処理法新概念(SREEP)を提案する。SREEPは(1)電解酸化法による使用済燃料溶解工程(DEO),(2)流液電解析出法による白金属元素の回収工程(PED),(3)電解による酸化状態制御及びTBP/ドデカン抽出法によるU,Pu,Npの遂次分離工程(UEEP,PEEP,NEEP),(4)液々界面電解イオン移動法によるCs,Srの分離工程(SCEEP),および(5)溶融塩電解析出法によるランタノイド,超プルトニウム元素の分離回収工程(SEMS)から構成される。SREEPは、(1)電気化学的な酸化状態制御が厳密であるため元素間の分離係数が向上する,(2)余分な試薬の添加を必要としないため廃棄物発生量が低減する,(3)自動化、遠隔化が容易である,等の大きな特色を有する。